Tez Arşivi

Hakkımızda

Tez aramanızı kolaylaştıracak arama motoru. Yazar, danışman, başlık ve özete göre tezleri arayabilirsiniz.


Abant İzzet Baysal Üniversitesi / Fen Bilimleri Enstitüsü / Kimya Anabilim Dalı

Rhodium(0) nanoparticles supported on titanium dioxide: Synthesis and characterization for hydrogen generation from the hydrolysis of ammonia borane

Titanyum dioksit üzerinde tutturulmuş rodyum(0) nanoparçacıkları: Amonyak boranın hidrolizinden hidrojen üretimi için sentezi ve karakterizasyonu

Teze Git (tez.yok.gov.tr)

Bu tezin tam metni bu sitede bulunmamaktadır. Teze erişmek için tıklayın. Eğer tez bulunamazsa, YÖK Tez Merkezi tarama bölümünde 376018 tez numarasıyla arayabilirsiniz.

Özet:

The activity of catalyst is directly related to its surface area, the reduction of particle size of the catalyst is a promising way to increase the catalytic activity. An efficient way of increasing catalytic activity is the usage of metal nanoclusters which are expected to be more active catalysts than the respective bulk metal counterparts, because a large percentage of atoms are on the surface of nanoclusters. This dissertation reports the preparation, characterization and investigation of the catalytic activity of rhodium(0) nanoparticles supported on the surface of titanium dioxide (Rh(0)@TiO2) were in situ generated from the reduction of rhodium(III) ions impregnated on nanotitania during the hydrolysis of ammonia borane. They were isolated from the reaction solution by centrifugation and characterized by a combination of advanced analytical techniques as ICP-OES, XRD, SEM-EDS, TEM, XPS and the N2 adsorption-desorption spectroscopy. Highly dispersed rhodium(0) nanoparticles of size in the range 1.3-3.8 nm were formed on the surface of titanium dioxide. Kinetics of the hydrogen generation from the hydrolysis of ammonia borane in the presence of rhodium(0) nanoclusters were investigated depending on catalyst concentration, substrate concentration and temperature. As a result, hydrogen generation rate was found to be first-order with respect to the catalyst concentration and zero-order regarding the substrate concentration. In addition rhodium(0) nanoparticles supported on nanotitania show high catalytic activity in hydrogen generation from the hydrolysis of ammonia borane with a turnover frequency value up to 260 min-1 at room temperature. Moreover, the results of kinetic study on the hydrogen generation from the hydrolysis of ammonia borane were also reported including the activation energy of 65.5 ± 2 kJ/mol for this reaction.

Summary:

Katalizörün aktivitesi direkt onun yüzey alanıyla ilgili olup, katalizörün aktivitesini artırmak için parçacık boyutunun küçültülmesi umut veren bir yöntemdir. Katalitik aktiviteyi artırmanın etkili yollarından biri, kendi metal külçe benzerlerinden daha aktif katalizör olan metal nanokümeleri kullanmaktır. Bunun nedeni; atomların büyük yüzdesinin nanokümelerin yüzeyinde olmasındandır. Bu tezde amonyak boranın hidrolizi sırasında nanotitanyaya emdirilmiş olan rodyum(III) iyonlarının indirgenmesinden oluşan titanyum dioksitin yüzeyinde tutturulan rodyum(0) nanoparçacıklarının hazırlanışı, karakterizasyonu ve katalitik aktivitesi araştırıldı. Rodyum(0) nanoparçacıklar reaksiyon çözeltisinden santrifüj ile izole edilip, ICP-OES, XRD, SEM-EDS, TEM, XPS ve N2 yüzey tutunma-salınma spektroskopisi gibi ileri analitik teknikleri kullanılarak karakterize edildi. Titanyum dioksit yüzeyinde oluşturulan yüksek dağılımlı rodyum(0) nanoparçacıklarının boyutu 1.3-3.8 nm aralığındadır. Rodyum(0) nanokümelerinin varlığında amonyak boranın hidrolizinden hidrojen üretiminin kinetiği; katalizör derişimine, tepken derişimine ve sıcaklığa bağlı olarak çalışıldı. Tepkime derecesinin, katalizör derişimine göre birinci, tepken derişimine göre sıfırıncı dereceden olduğu saptandı. Ek olarak, nanotitanya üzerinde desteklendirilmiş rodyum(0) nanoparçacıkları oda sıcaklığında 260 dk-1 çevrim frekansı değeriyle amonyak boranın hidrolizinden hidrojen üretiminde yüksek katalitik aktivite gösterdi. Ayrıca, kinetik çalışmanın sonuçlarına göre bu reaksiyon için aktivasyon enerjisi 65.5 ± 2 kJ/mol aralığında bulunmuştur.